思ったようなグラデーションが作れません

現状いただいたスクショで気になった点をすこし。

不透明度の分岐点（公式ヘルプでこう呼ぶようです）はすべて100%で作りましょう。

もちろん、のちのち用途やシーンにより上げ下げすることはありますが、まず100%です。

グラデーションオーバーレイの描画モードははじめは「通常」にしましょう。

上記同様ですが、不透明度や描画モードはまず内容に納得が行ってからです。

次にご自身でうまくいってないと思われる点。

・色の移り目がきれいに作れず、単色が並んでいるように感じるところ

これは元画像にノイズが乗っているのが大きな原因です。このノイズはJPEGなどの非可逆圧縮によるもので、「狙って作られたもの」ではなく「できちゃったもの」ですね。

最初から作り直した物と、どちらをきれいと思うかは見る人により意見が分かれるとこだと思いますが、とにかく同じに作りたいということであれば、何らかの手段でノイズをかけてやる必要があります。

これを意図的に再現しようとすると、単一のグラデーションでは厳しいかと。

・全体的に色が濃く、基画像のような右から左に透明になっている？感じを出したい

これは、まあ、右に行くにつれ淡いカラーを選択する、ということになりますが

実際に右に行くほど不透明度が落ちていき、黒バックに重ねたときもきれいに透けていくようなもの を目指すのであれば、

　・いったん見たまま作る（うちの作例ぐらいのものを）

　・各キーカラーの彩度（S）を最大にする

　・白バックに重ね、不透明度の分岐を調整して見た目で仕上げていく

といった工程になるかと。

　これに絡んで、レイヤースタイルのグラデーションオーバーレイだとレイヤーに実際にいるピクセルカラーも同時に気にしていくかレイヤーの塗りを0%にする必要があります。

現在把握している要件の範疇では、おすすめは調整レイヤーです。